人造復合材料已廣泛應用于熱學、力學、生物化學、食品科學等各個領域。在熱管理領域,當聚合物用作熱界面材料(TIM)時,聚合物的應用通常受到聚合物低導熱率(TC)的限制。目前,提高聚合物復合材料熱性能的常用策略是將各種特殊填料與聚合物直接共混,包括金屬或金屬氧化物、碳基填料等。除了填料的屬性外,聚合物復合材料的宏觀性能和功能還取決于填料在聚合物內部的微觀結構。下一代5G技術和軍事通信的發展給復合熱材料帶來了新的挑戰,除了高功率密度之外,芯片級熱量的空間分布也值得關注,現代芯片中的局部功能區域可能會產生“熱點”。因此,熱點產生的熱量需要通過有針對性的區域級熱通道快速擴散,然后通過散熱器散發到環境中,沿著特定方向提升熱性能并不能很好地解決這個問題。因此,需要控制導熱填料以形成特殊的微結構以適應熱點的熱場。
華中科技大學熱封裝實驗室(TPL)團隊結合流體剪切力取向與真空抽濾法開發了流場驅動自組裝方法,通過該方法能夠實現導熱填料在二維面內的任意取向設計。TPL團隊利用該方法制備了具有輻射狀排列導熱填料的復合材料,顯著提升了針對熱點問題的散熱效率。此外,為實現對微觀結構取向程度的定量評估,TPL團隊開發了一種基于微觀圖像識別的取向度評估方法,該方法具有廣泛適用性。TPL團隊利用該評估方法為流場驅動的自組裝方法的實驗參數選取提供了重要依據。
02 研究方法
(1)流場驅動的自組裝方法
不同于傳統的真空抽濾裝置,流場驅動的自組裝在上燒瓶上設計了一個導流板,控制濾膜上方的流體流動,形成特殊的流場,在剪切力的作用下驅動碳纖維(CFs)沿流線排列,結合真空過濾, CFs被阻擋并沉積在濾膜上,當液體流過濾膜時,CFs保持規則和特殊的排列,形成自組裝過程。在本研究中,作者通過設計導流板使得濾膜上方液體形成擴散流,從而驅動導熱填料形成輻射狀排列。


(2)基于微觀圖像識別的取向度評估方法
為了定量評估取向程度,作者提出了一種基于微觀圖像識別的取向度評估方法。在該評價方法中,垂直方向的取向度(V-ORI)用于評價CFs的取向與垂直方向的接近程度。首先,對初始SEM圖像進行邊緣提取、平滑和二值化處理,得到二值圖像(實際上是一個包含白色像素和黑色像素的像素矩陣)。當CFs越接近垂直方向時,垂直方向上連續的白色像素越多,這與水平方向相似。根據這一規律,提出了計算ORI的算法。

03 成果掠影
在該研究中Ra/0.45/5-復合材料出現了明顯的邊界,為了解釋分離現象,進行了真空過濾的有限元模擬(FES)。在自組裝過程中,由于規則的流線,層流將驅動CFs形成組織良好的結構。反之,湍流會因為無序流動而造成混亂。隨著孔徑的減小,流速逐漸增大,有序區域逐漸縮小,邊緣開始變得無序。如圖4(c)所示,流線從中心點開始,到邊緣結束,這意味著流體進入孔并通過濾膜離開。圖4(f)中的流場被一個邊界分為兩部分,在中心區域,仍然保持擴散流,流線從中心點開始。然而,擴散流的流線在邊界處結束。在流域邊緣,流線不是直接消失,而是在碰撞到邊緣時回流。這種現象的原因是較大的面內速度使從中心到邊緣的時間減少,對于較小的孔徑,流體不足以快速通過濾膜向下流動,導致流體在邊緣回流,回流和來流相互碰撞,形成具有明顯邊界的復雜流。

所制備的Ra/0.80/7-composite的面內TC達到35.5W/(m·K),是Ro/0.45/blank-composite的3.5倍,是純PDMS的236倍,導熱系數各向異性達到19.8。這些提升歸因于CFs的更高質量分數和 Ra/0.80/7 復合材料的優異取向。

此外,真空過濾法和流體控制法相結合的自組裝方法,不僅可以用于局部熱點的散熱,還可以適應任意形狀的熱源。如圖7(f)所示,“H”、“U”、“S”、“T”的特殊流場是通過加工相應字形的孔來設計的。理論上,對于特殊形狀的熱源,可以設計任意二維形狀的排列方式。除了熱點問題,徑向結構也有可能應用于太陽能-熱-電轉換,因為這種特殊的結構有助于吸收集中的太陽能并傳遞熱量。當在復合材料中加入相變材料 (PCM) 時,熱量會迅速傳播并大量吸收。因此,在合理的結構設計下,流場驅動自組裝方法具有廣闊的應用前景。

04 總結
TPL團隊開發了一種結合流體剪切力控制和真空抽濾控制的填料取向控制方法,并成功制備了具有輻射狀取向的CFs的復合材料。同時,開發了一種基于微觀圖像識別的取向度評估方法,通過對真空過濾的流場進行了模擬和分析,揭示了在流場驅動下填料的潛在取向機制。所制備的復合材料具有35.5W/(m·K)的面內導熱系數和19.8的各向異性度。Ra/0.80/7-復合材料的徑向結構在應用于熱點時實現了快速均勻的徑向傳熱,并得到了實驗結果的驗證。Ra/0.80/7-復合材料展示了徑向取向復合材料在散熱系統中的廣泛應用前景。此外,這種流場驅動的自組裝方法為任意二維形狀的排列提供了可能,在熱界面材料和太陽能-熱-電轉換方面也具有巨大潛力。
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